X向上のための複合セメント/BaSO4/Fe3O4/CuO - 杭州ビーチサンド株式会社

Scientific Reports volume 12、記事番号: 19169 (2022) この記事を引用

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X 線放射線シールド用に、さまざまな量の CuO (2 wt%、4 wt%、6 wt%、および 8 wt%) で厚さ 0.6 cm の複合セメント/BaSO4/Fe3O4/CuO を合成することに成功しました。複合材料の結合特性と構造特性は、波長範囲4000～400cm-1のフーリエ変換赤外スペクトルと2θ25°～50°の範囲のX線回折をそれぞれ使用して決定されました。遮蔽能力は、質量と線減衰係数、電子断面積、原子断面積を決定するために、エネルギー 55、66、77 keV の移動式 X 線を使用して測定されました。これらのシールド特性は、エネルギー < 77 keV、半値層 (HVL) < 0.3 cm に対する XCOM データベースからの理論計算と最もよく一致します。この研究で最も低い HVL と MFP によって示される最良のシールドは、CuO 8 wt% の複合材です。 HVL と MFP は、複合ゴムベースの以前に報告されたものと比較してより良い値を示しており、この研究では、将来、特に X 線照射用の代替コンクリートとして新しい効率的な放射線室を設計するための高い可能性を示した複合材料であることが示されました。

放射線診断学は医学における放射線医学の一部門であり、健康診断において積極的な役割を果たし、その後の治療法を決定するために患者の状態に関する情報を医師に提供します。放射線学は、物質をイオン化する可能性のある線源からの放射線被ばくを引き起こす主要な診断ツールです1。放射線室では、放射線エネルギー、放射線の種類、材料の厚さ、密度の高い材料、有害な X 線に対して効果的な材料など、放射線施設で作業する人々を保護するために使用される遮蔽材の有効性に影響を与える多くの要因が影響します。 -レイズ2。したがって、放射線科室の患者と作業者は放射線被ばくから保護する必要があります3。

人間の健康に影響を与える可能性のある深刻な問題の 1 つは、X 線放射が金属源からエネルギーを放出する放射線漏洩です 4,5。最も一般的な危険な放射線は X 線、ガンマ線、中性子です。これらは高い透過能力と物質をイオン化するのに十分なエネルギーを持っているためです6、7、8。これらの形態の放射線は、遺伝子や血球の損傷に苦しむ期間、人間に重大な有害な影響を及ぼします6,9。ガンマ線は、遺伝子変異を引き起こし、細胞性生物の構造に損傷を与えるアルファ線やベータ線よりもはるかに顕著に透過します10、11。

生細胞では、ガンマ線や X 線などの電離放射線の影響が考えられるため、強力な放射線防護が必要です。放射線から防護するための鉛やコンクリートなどの高密度材料は、バリアとして機能し、放射線の影響を軽減できる高密度材料でなければなりません7。それでも、ほとんどの科学者は現在、環境に優しいコンセプトで新素材を考えています。したがって、放射線の影響を最小限に抑え、放射線リスクを回避するために、放射線従事者や患者を被ばくから守るための高度な保護機能を備えた新しい素材が必要です12。

放射線シールドは、産業、研究、医療用途で広く使用されている高エネルギー光子の有害な影響から人々を守るために放射線を吸収する材料です13、14、15。報告されている放射線シールド材料には、コンクリート、合金、ガラス、タイル、粘土レンガなどがあります15、16、17、18、19。シールド材料は、製造時に高密度、良好な放射線減衰、および低毒性を備えていなければなりません 15,16。

鉛シールドによる従来の線量低減方法は、X 線またはγ線の外部放射線被ばく線量を低減するために広く使用されています20,21。鉛は放射線遮蔽性に非常に優れており、X線やγ線などの放射線遮蔽に低コストかつ高効率な材料として大変人気があります。効果的な光子シールドに必要な高い原子番号と質量密度によってサポートされる高性能リード。しかし、鉛の人体への中毒と鉛の廃棄時の二次廃棄物の発生により、研究者はシールドの代替材料を見つけることを奨励されています22,23。鉛の毒性レベルを下げる方法は 2 つあります。他の材料と混合する方法と、ナノ複合材料の形で鉛フリーのシールドを使用する方法です。 Pb の毒性を軽減するために、一部の研究者は、セメントベースなどの天然ポリマーを使用し、Pb を追加した複合材料は 80 keV で 0.004 cm-1 の HVL を示し 24、追加のガラスを含むフィラーフライアッシュと砂は 140 keV で 0.11 cm-1 の HVL を示すと報告しました 25。鉛フリーシールド用の材料は、さまざまなポリマーと高密度金属または金属酸化物を含むフィラーの組成比を用いてさまざまな研究者から報告されています23,26。これらの研究は、放射線を特別に遮蔽する医療用途に適した高い原子番号と高密度により、線形減衰係数を備えた鉛フリーシールドの性能が向上することを実証しました27、28、29。

鉛フリーシールドのさまざまな材料の性能を鉛シールドの性能と比較しました。鉛フリーのシールドは優れた放射線遮蔽率を示し、制動放射を推定します30。 Bi2O3 を充填した天然ゴムと、酢酸塩/カルボン酸塩/BiF3/ThF4/金属/フッ化物を使用したより複雑なフィラーを使用したシールド用の複合ポリマーベースは、エネルギー 50 keV で HVL 0.2 cm-1、エネルギー 45 keV で HVL 0.21 cm-1 を示します。、それぞれ31、32。 Pb と天然ポリマーを混合した複合材料は高エネルギー (> 100 keV) に対して非常に優れており、鉛を含まない複合材料の一部は低エネルギー (< 50 keV) に対して非常に優れていますが、それらのほとんどは中エネルギー領域に対してシールド効果が劣ります。ガンマ線と診断用 X 線 33,34。

以下に報告されている放射線シールドは、エプロン、放射線防止コンクリート、生物活性ガラスに BaSO4 と Fe3O4 を使用しています。 BaSO4 は、高い光子減衰係数 (線減衰係数と質量減衰係数)、有効原子番号、良好な電子密度により、迅速に処理され、鉛に対して同様の保護能力を示します。これらの仕様に基づくと、BaSO4 は放射線から保護するための優れた選択肢となります 35、36、37。 Fe3O4 に関しては、電気的性質と磁気的性質の両方で電磁波の減衰を高めるとよい38。

一方、CuO は吸収効率が高く、環境に優しく、低コストであり、小さなバンドギャップと p 型伝導性などの興味深い電子特性を備えています 39。参考文献40では、電磁波減衰率99.99%以上という優れた性能を持つCuOを使用した軽量シールドの設計・開発が報告されている。シールドとして高い保護を備えた単層およびハイブリッドシステムの複合ポリマー/CuO を使用しました。私たちの以前の出版物では、CuO は多孔性が高く、保磁力が低く、電磁波吸収体として非常に優れていることを示しました41。これらの特性には、製造が容易であること、および環境に優しいこと (リサイクルできるため) が含まれます。メカニカルアロイングやその他の簡単な化学的および物理的プロセスなどの簡単な方法を通じて、他の材料を追加して化学組成を変更して複合材料にすることができます。これらの研究では、マトリックスとして天然または合成ポリマー、シールド用フィラーとして BaSO4、Fe3O4、CuO、金属、フッ化物が使用できる可能性が報告されています。今は科学者が環境効果に同意する研究時代であり、環境に優しい材料をさまざまな用途に使用する必要があります。我々の以前の研究では、複合セメント/BaSO4/Fe3O4中の多量のBaSO4/Fe3O4の分析XRDおよびFTIRスペクトルからの構造特性が不安定であることが報告されました27。我々は、複合材料中の低濃度（5% BaSO4/Fe3O4）に対する横光学フォノン振動モードと縦光学フォノン振動モードの波数間の距離で示される高安定な構造特性が、照射後でも高いことを示した。したがって、本研究では複合材料として天然高分子（セメント）を使用し、低濃度のBaSO4/Fe3O4と様々な濃度のCuOをフィラーとして一定に保ち、環境に優しい材料として複合セメント/BaSO4/Fe3O4/CuOを形成しました。この問題はまだ研究されていません。複合セメント/BaSO4/Fe3O4/CuO の検索参考文献では、シールド用途におけるさまざまな量の CuO についての報告は示されておらず、吸収特性を XCOM データベースからの理論計算と比較しました。したがって、この研究では、中エネルギー放射線シールド用の複合セメント/BaSO4/Fe3O4/CuOのBaSO4およびFe2O3と組み合わせてCuOを使用してX線吸収効率を高め、新しい放射線室の効率化と開発のための代替コンクリートを提供します。。コンクリートはポルトランドセメントに硫酸バリウム（BaSO4）、酸化鉄（II、III）（Fe3O4）、酸化銅（II）（CuO）を混合して作られました。遮蔽性能は移動式 X 線を使用してテストされ、質量と線減衰係数が決定されました。私たちは吸収特性の決定を続けます。原子および電子の断面積、半値層、平均自由行程。フーリエ変換赤外 (FTIR) スペクトルにより、X 線回折 (XRD) から結合と官能基および構造特性を分析しました。これらの吸収特性の一部を国立標準技術研究所 (XCOM データベース内の NIST) の理論計算と比較しました。通常、XCOM などのソフトウェアは、入射放射線が材料の放射線遮蔽内を移動し、原子や電子と相互作用する場合の物理現象の理論的計算に使用されます 42,43。

ポルトランドセメント（PC）は現地企業（インドネシア、セメン・トナサ）から供給されました。純度 99%、粒子サイズ < 100 nm の硫酸バリウム (BaSO4)、純度 99.5%、平均粒子サイズ 20 nm の酸化鉄 (II、III) (Fe3O4)、および粒子サイズの酸化銅 (II) 粉末 (CuO)は < 10 μm であり、アッセイの 98% は Merck から供給されました。

PC 粉末、BaSO4、CuO、Fe3O4 を混合して複合コンクリートを形成します。表 1 に示すように、サンプルには 4 種類があり、各サンプルの組成の詳細が示されています。サンプルの名前は、複合材料中の CuO の量に基づいています。たとえば、PC/BaSO4/Fe3O4/CuO (PBFC (CuO 2 wt%)) です。 2重量%のCuO。

複合材料の合成方法は 3 つのステップに分かれています。まず、マグネチックスターラーを使用して PBFC と CuO を 500 rpm の一定速度で 30 分間混合し、次に撹拌を続けながら 40 ml の蒸留水をゆっくりと滴下してペーストを形成します。ペーストを（10×10×6）cmの大きさの型に流し込み、室温で24時間放置しました。最後に、乾燥したサンプルは、さらに使用するために密閉容器内で室温で 28 日間保管されます。

モバイル X 線 (Multimobile 2.5) を使用した X 線照射は、(1 ～ 120 keV) のエネルギーを持ちますが、この研究では検出器 X による病院での診断目的で通常使用される 55 ～ 77 keV のエネルギーのみを使用しました。レイマルチメーター (Ray Safe)。照射プロセスは、インドネシアのマカッサルにある医療施設安全センター (BPFK) で行われます。 FTIR 分光計タイプ (島津製作所) の測定は、結合特性を決定するために波長 4000 ～ 400 cm-1 の範囲で設定されました。 X 線回折分光法 (XRD) タイプ (Shimadzu 7000) の測定は、複合材料の構造特性を決定するために 25° ～ 50° の 2θ で設定されました。

図 1a は、さまざまな量の CuO および照射処理および非照射の PBFC の XRD スペクトルを示しています。 CuO が 2 wt% および 4 wt% の PBFC では、照射後に 26°～30° 付近の回折ピーク 2θ が消失します。 35.54°および39.41°の回折ピーク2θは照射後に収束し、37.42°に単一の回折ピーク2θが生成されます。 CuO の低組成 (≤ 4 wt%) でのこれらの現象は、原子が放射線に曝露されると不安定になり、一部の原子が結合剤 (セメント) との結合を破壊し、複合材料の原子構造から移動または脱落することを示しています 44。

(a) X 線回折 (XRD) スペクトル、(b) XRD スペクトルから決定された結晶子サイズ、および (c) 照射および非照射の複合材料中のさまざまな量の CuO に対する複合材料 PBFC のフーリエ変換赤外 (FTIR) スペクトル。

PBFC (CuO 6 および 8 wt%) の 29.43°での回折ピーク 2θ の強度は減少し、FWHM が増加したことを示しています。図1bに見られるように、FWHMの増加に伴う強度の減少は結晶子のサイズに影響します。照射プロセス中の結晶構造の応力挙動により、非照射の結晶子サイズは、CuO 2、4、および 8 wt% の照射複合 PBFC の結晶子サイズよりも大きくなります。 CuO の場合、6 wt% は、複合材料中の CuO の凝集による可能性がある照射に対してより高い結晶子サイズを示します。平均結晶子サイズは、Debye-Scherrer 式 46 によって計算されました。

ここで、(D) は結晶子サイズ、\(\left( K \right)\) は形状係数で、球状粒子の場合は通常 0.9、\(\left(\uplambda \right)\) は X の波長放射です。 -Ray (Cu ソース)、\(\beta\) は最大値の半分の全幅 (FWHM) です。

この研究における 4 つのサンプルの FTIR スペクトル (図 1c) は、400 ～ 4000 cm-1 の波数における完全な吸収スペクトルを示しています。 707 cm-1 の波数は、Fe-O 結合の典型的な吸収を示しています 46。 877 cm-1 の特徴的なバンドは Ba-Fe-O 結合に由来することが確認され、1055 cm-1 は C-O 結合に起因すると考えられます。波数 1740 cm-1 の非常に小さなピークは C=O 基の伸縮であることが確認され、波数 1437 cm-1 の広くて顕著なピークは C-O-C 伸縮 CH3 屈曲振動を示しました 1,48。 3500 cm-1 の波数の吸収バンドは、吸着された水分子の O-H 伸縮振動に起因します 44。

放射特性は、エネルギーが 55 keV、66 keV、および 77 keV である、厚さ 0.6 cm の複合材料中のさまざまな量の CuO に対する複合材料 PBFC の X 線移動度のデータから決定されました。線減衰係数 (LAC) (μ) および質量減衰係数 (MAC) (μm) の計算に使用されるランベルトベールの法則の方程式は次のようになります49。

ここで、\(I_{o} \) と \(I\) は初期強度と照射後の強度、\(x\) は複合 PBFC の厚さ、\(\rho\) は複合 PBFC の密度です。。

図 2A は PBFC の LAC と MAC を示しています。エネルギー 77 keV では、実験データは理論計算 (XCOM) のデータと比較して高く、この研究のすべての PBFC で同様の傾向です。光子ビームの場合、材料に入射すると、さまざまな方法でエネルギーが失われ、原子の振動によって電子の放出、電子の移動、原子の散乱が起こり、これらのエネルギーの一部は熱エネルギーに変換されます27、50、51、52。これらの現象は材料の構造に依存します。理論計算 (XCOM) データベースでは計算に均一な結晶構造が使用されるため、実験条件によっては異なる可能性があります53。

エネルギー用複合材料中のさまざまな量の CuO に対するシールド PBFC の線形 (LAC) および質量減衰係数 (MAC) (a)、原子断面積 (ACS) (b)、および電子断面積 (ECS) (c)、 66、および77keV。比較のために理論計算 (XCOM) データベースを含めました。

図 2B、c は ACS および ECS の場合で、実験値と理論計算 (XCOM) データベースから得られた質量減衰係数を使用して計算されました43。 ACS と ECS は、低エネルギーでは理論計算と非常によく一致し、理論計算では照射エネルギーが増加すると減少しますが、実験では照射エネルギーが増加すると増加し、すべての複合材料で同様の傾向が見られます54。 X線が理論的（XCOM）条件でPBFC複合材料に入射したときの概略図を、この研究の実験結果と比較しました（図3b）。より高いエネルギー（77 keV以上）では、この研究の実験データからのすべての吸収特性が理論計算（XCOM）の吸収特性と比較して高いことが示されています。これは、図3bに示すように、サンプルの表面原子の下の凝集に起因する可能性があります。光子は複合材料の内部をより深く移動し、さまざまな原子の凝集に衝突する可能性があり、凝集の別の側面は細孔であり、これがX線のトラップとして使用されるため、吸収能力が増加します55。低エネルギー (< 77 keV) では、光子は均一な配置を持つ表面の原子にのみ衝突するため、実験値と XCOM による理論値の間の値は最もよく一致します。 MAC の値は、次の方程式を使用して ACS と ECS を決定するために使用できます。

ここで \({\text{f}}_{{\text{i}}} = {\text{n}}_{{\text{i}}} /\sum\nolimits_{{\text{i} }} {{\text{n}}_{{\text{j}}} }\) は存在割合、Ai は複合体の原子量、Zi は複合体の原子番号です。

(a) PBFC の XCOM フルスペクトル、および (b) 均一構造の理論ベース (理論) および不均一構造の実験条件で光子が複合材料に入射したときの PBFC 複合材料の概略図。

表 2 は、放射線遮蔽の有効性を説明する重要な量である HVL と MFP を示しています56。 HVL は光子の初期強度を半分に減少させるサンプルの厚さを表し、MFP は散乱または吸収が発生する前に光子が移動したときの 2 つの衝突間の距離です 57,58。より低い HVL および MFP 値は、シールドの放射線吸収が良好であることを示しており、これは次の式で決定されます。

観測された光子エネルギー 77 keV の HVL は、0.246 cm から最大 0.270 cm の範囲にあり、以前に報告された参考文献の HVL との比較を表 3 に示します。光子エネルギー 88 keV の Pb/セメントは、最も低い HVL を示しています。 0.004cm24．続いて、HVL 0.11 cm25 の光子エネルギー 140 keV のガラス/セメント/フライアッシュ/砂が続きます。 55 keV 付近のエネルギーの場合、HVL は 0.169 cm で、Bi2O3/天然ゴムの 0.2 cm およびポリシロキサンゴム充填/酢酸塩/カルボン酸塩/BiF3/ThF4/金属/フッ化物の約 0.21 cm よりも低くなります31,32。これは、本研究の複合 PBFC がシールド用途に高い可能性を示していることを証明しています。

XCOMは、物理現象を線減衰係数や質量減衰係数、光電散乱断面積、コヒーレント散乱やインコヒーレント散乱、遮蔽材のペア生成などの形で理論計算したデータベースです。この研究では、図3aに見られるように、複合材料の理論上の光子エネルギーを108 keVまで拡張します。物理現象は、エネルギー 100 keV の断面積が類似していることを示しており、これらの現象のいくつかは高エネルギーでのみ発生しました。ペア製作61,62,63。光電吸収の場合、入射光子は完全に吸収され、その結果、光子エネルギーは K 殻内の一部の電子を追い出すために使用されます 24。

X 線放射線遮蔽用途のための PBFC 複合材料の構造特性は、XRD および FTIR スペクトルに基づいて決定されました。 FTIR スペクトルは、サンプル内にいくつかの結合、つまり Fe-O、Ba-Fe-O、Ba-Fe-O、C-O-C、O-H が形成されていることを示しています。線形減衰係数および質量減衰係数、原子および電子断面積の値は、77 keV 未満の光子エネルギーについて理論計算 (XCOM) データベースと最もよく一致します。最低の HVL と MFP によって示される放射線シールドの有効性は、8 wt% CuO を含む複合材料であることを示しました。この研究における複合材料は、以前に報告されたゴムベースの複合材料を使用したものと比較してより良い値を示しており、この研究では新しく効率的な放射線室の設計に高い可能性を示した複合材料が示されています。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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ハサヌディン大学物理学科、マカッサル、90245、インドネシア

むー。シャハリアルガリッサ、アルディアンシャーアルディアンシャー、シッティラーマパウジア、ヌルルアワリヤムハンマド、ロニーラフマット、ヘリヤントヘリヤント & ダーランタヒル

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Gharissah、MS、Ardiansyah、A.、Pauziah、SR 他。セメント/BaSO4/Fe3O4/CuOを複合し、X線吸収特性と構造特性を向上させます。 Sci Rep 12、19169 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-23908-0

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受信日: 2022 年 9 月 12 日

受理日: 2022 年 11 月 7 日

公開日: 2022 年 11 月 10 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-23908-0

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